Sự bứt phá trong sự nghiệp của Sung Hoon là ở bộ phim Góc Khuất Của Số Phận khi hoá thân vào nhân vật Ah Da Mo, một vị chaebol ("tài phiệt" trong tiếng Hàn) hung hăng nhưng xuất sắc về mặt kinh doanh, thể thao, phụ nữ và độ nổi tiếng. Diễn xuất của Sung Hoon trong phim giúp anh đoạt giải Diễn viên mới xuất sắc nhất đến từ SBS Acting Awards vào năm 2011.

Năm 2012, Sung Hoon tham gia vào bộ phim truyền hình Trung Quốc đầu tiên mang tên The Bodyguard với vai vệ sĩ Guo Xu. Cùng năm đó, anh nhận vai phản diện Chun Eum-ja, một người đàn ông tóc trắng với cây sáo chết chóc, trong phim Faith. Cuối năm 2012, Sung Hoon tham gia bộ phim The Birth of a Family trong vai doanh nhân Han Ji-hoon. Năm 2013, Sung Hoon một lần nữa được đóng vai chính với nhân vật tài phiệt Kang Moo Yool trong phim Passionate Love. Năm 2014, anh tham gia phim chiếu mạng mang tên 6 Persons Room. Nhân vật Min Soo do anh thủ vai là một doanh nhân thành đạt và đào hoa. Tỉnh dậy sau một tai nạn, Min Soo phát hiện mình trong bệnh viện và vây quanh là những bệnh nhân lạ mặt.[5]

Độ nổi tiếng của Sung Hoon ngày càng tăng sau mini-series Tình yêu của tôi (Noble, My Love), trong đó anh vào vai một chaebol mang tên Lee Kang Hoon, CEO của nhãn hàng D.O.L, tổng công ty lớn nhất thế giới. Một ngày, Kang Hoon bị bắt cóc và may mắn chạy thoát được. Vì bị chảy máu quá nhiều, Kang Hoon bất tỉnh ngay trước một bệnh viện thú y. Yoon Seo, một bác sĩ thú y, đã tìm thấy và giúp đỡ anh điều trị vết thương. Sự thành công của bộ phim đã giúp Sung Hoon có được vai diễn tiếp theo trong phim Nữ thần của tôi (Oh My Venus) - vận động viên boxing chuyên nghiệp Jang Joon-sung (hay còn gọi Korean Snake), người được huấn luyện viên John Kim (So Ji-sub đóng) rèn luyện. Joon-sung là trẻ mồ côi nhưng nhận được sự cưu mang của John Kim và được huấn luyện thành vận động viên nổi tiếng.[6]

Bên cạnh diễn xuất, Sung Hoon còn là một DJ tài năng với nghệ danh ROI. Vào tháng 6 năm 2015, Sung Hoon đã trình diễn khả năng chơi nhạc của mình tại Tô Châu, tỉnh Giang Tô, Trung Quốc. Đến tháng 8, anh đã trình diễn ở Hồng Kông, Thái Lan, Malaysia, Singapore và Indonesia.[7]

Năm 2016, nam diễn viên trở lại màn ảnh nhỏ với bộ phim truyền hình hàng tuần của đài KBS Năm đứa trẻ (Five Enough). Anh thủ vai nhân vật Kim Sang-min, một người mẫu xuất thân từ một vận động viên golf chuyên nghiệp và là người mà nhân vật Yeon-tae (Shin Hye-sun) yêu.

Sung Hoon cũng đã xác nhận tham gia vào bộ phim "Come Back to Busan Port" (dịch thô từ tiếng Hàn). Anh vào vai Tae Sung, em trai sinh đôi bị thất lạc từ bé của nhân vật Tae Joo (Lee Jung-jin). Tae Sung là thành viên của một băng đảng tội phạm trong khi người anh trai Tae Joo lại một thám tử. Quá trình quay phim đã bắt đầu từ tháng 6 năm 2016 tại Busan.[8]

Tháng 11 năm 2016, Sung Hoon nhận được vai nam chính trong phim truyền hình Bí mật ngọt ngào (My Secret Romance). Trong phim, anh đóng vai tài phiệt đời thứ hai Cha Jin-wook. Bộ phim đã đóng máy và được chiếu từ tháng 4 - tháng 5 năm 2017 trên đài cáp OCN; đây cũng là phim truyền hình lãng mạn đầu tiên của đài OCN.

Sung Hoon cũng tham gia vào bộ phim truyền hình The Idolmaster KR của Interactive Media Mix, Inc. trong vai nhà sản xuất công ty giải trí Kang Shin-hyuk. Bộ phim được dựa trên trò chơi điện tử của Nhật Bản The Idolmaster và bắt đầu khởi chiếu từ ngày 28 tháng 4 năm 2017 trên các kênh thuộc đài SBS cũng như trên Amazon Prime.